MOF-5における水素吸着の量子化学計算による評価

要約

MOF-5への高濃度水素吸着を半経験的PM6法および第一原理MP2法で解析した。PM6法による無機構造単位への最大吸着量は重量比3.9%と推定され、実験値4.5〜5.2%と概ね一致した。MP2レベルでの吸着エネルギーは6-31G基底関数で−0.14 kcal mol⁻¹、改良基底関数6-31++G(d,p)では−0.57 kcal mol⁻¹となり、実験推定値−1.0 kcal mol⁻¹に近い値が得られた。高充填条件下での分子間水素相互作用の重要性が示された。

メカニズム

MOF-5の無機構造単位への水素分子吸着において、高充填時の分子間相互作用が吸着エネルギーに大きく寄与することが量子化学計算により示された。