フェムト秒レーザー誘起H₂/D₂脱離ダイナミクスの確率論的シミュレーション：Ru(0001)表面における多重電子遷移過程の解析

要約

本研究では、Ru(0001)表面上の水素・重水素分子のフェムト秒レーザー誘起脱離（DIMET過程）を理論的に解析した。古典モンテカルロ軌道法（CMCT）を用い、基底状態および励起状態ポテンシャルエネルギー面上で最大6自由度を考慮したシミュレーションを実施した。ホット電子を介したエネルギー移動と、並進・振動・回転エネルギーの分配を詳細に検討した結果、大きな同位体効果、レーザーフルエンスに対する非線形収率増加、数千Kに達する並進エネルギー、およびE(trans)>E(vib)>E(rot)の非等分配則が再現された。

メカニズム

フェムト秒レーザーが生成するホット電子が表面から分子へエネルギーを移動させ、多重電子遷移を経て脱離が誘起される。エネルギーは並進・振動・回転モード間で非等分配される。