PtおよびNiドープグラフェン上におけるCO₂水素化の触媒機構：DFT比較研究

要約

CO₂の温室効果ガス問題に対処するため、PtおよびNiをドープしたグラフェン表面上でのH₂によるCO₂水素化反応をM06-2X汎関数を用いたDFT計算で解析した。二分子機構ではCO₂とH₂の共吸着後にOCOH中間体が形成され、最終的にギ酸が生成される。三分子機構ではH₂が2つの吸着CO₂分子により直接活性化される。OCOH中間体形成の活性化エネルギーはPtドープで20.8、Niドープで47.9 kcal/molであり、Ptドープ表面がより高い触媒活性を示すことが明らかになった。

メカニズム

PtドープグラフェンはNiドープと比較してCO₂水素化における活性化エネルギーが低く（20.8 vs 47.9 kcal/mol）、OCOH中間体を経由してギ酸を生成する触媒活性が高い。