分子の超高速電子ダイナミクス解析のための密度行列ベースTD-RASCIフレームワーク「RhoDyn」の開発

要約

本研究では、OpenMOLCASプロジェクトの一部として、密度行列ベースの時間依存制限活性空間配置間相互作用（ρ-TD-RASCI）フレームワークを用いた超高速電子ダイナミクス解析プログラムモジュール「RhoDyn」を紹介する。スピン軌道結合効果の取り扱い、振動熱浴としての核振動の考慮、および自動イオン化効果の組み込みが可能である。チタン錯体のX線吸収スペクトル、水素分子の高次高調波発生、ベンゼンおよびヨードアセチレンにおける超高速電荷移動、鉄錯体のスピン反転ダイナミクスへの応用例も示されている。

メカニズム

密度行列形式のTD-RASCIにより、スピン軌道結合・核振動・自動イオン化を統合的に記述し、分子の超高速電子ダイナミクスを量子化学的に解析する。